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摘 要：聯合研究小組利用X射線自由電子激光（XFEL）裝置SACLA和美國LCLS（直線加速器相干光源）技術，揭示了光合作用中依次發生的分子結構變化，表明存在被還原的中間體，可能是結合過氧化物。
關鍵詞：光合作用、光系統II、產氧中間體、錳鈣簇、Kok循環
日本高亮度光科學研究中心（JASRI）、美國勞倫斯伯克利國家實驗室、美國SLAC國家加速器實驗室、美國威斯康星大學、德國洪堡大學、瑞典烏普薩拉大學等合作，利用X射線自由電子激光（XFEL）裝置SACLA和美國LCLS（直線加速器相干光源）技術，揭示了光合作用中依次發生的分子結構變化。
在自然界的光合作用中，第一階段是太陽光向化學能轉換的過程——光將水分解為電子、質子和分子態氧。在作為活性中心的放氧復合體中，由4個錳原子和氧原子組成的錳鈣簇與2個來自水的氧原子結合，發生協同反應形成氧分子(Kok循環)。
該研究采用基于XFEL的連續飛秒X射線晶體分析法，在常溫下觀測經多次照射可見激光所激發的放氧復合體，明確了Kok循環的最終反應過程（S3→[S4]→S0轉變）中依次發生的結構變化。
此次研究表明，蛋白質根據催化過程中錳鈣簇的化學變化而變化，S3→[S4]→S0轉變經由從微秒到毫秒發生的一系列事件發生。
另外，在最終反應過程中，簇中2個質子的釋放是通過從催化劑中心延伸的Cl1通道的氫鍵網絡發生的，結果證明是由谷氨酸殘基組成的“質子門”的結構變化所控制。
也就是說，在水分解反應等多電子催化反應中，本次研究揭示了自然界光合作用中的一系列反應過程是如何被蛋白質和氫鍵網絡很好地調控的。
此外還發現在S2→S3轉變過程中，作為Ca和Mn1之間交聯配體而引入的第六個O原子OX，在第三次可視激光照射后的約500至700微秒開始，伴隨酪氨酸殘基（YZ）的還原同時發生變化，而產生O2的錳鈣簇的結構變化發生得稍晚一些。
這表明存在被還原的中間體，可能是結合過氧化物這樣的中間體。
本研究對闡明光合作用第一階段——水的分解反應做出了重大貢獻。研究團隊表示，對光合作用中化學過程的闡明，是向實現人工光合作用的開發邁出的重要一步。
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